Fermi-Oberflächenchiralität, induziert in einem TaSe2-Monoblatt, das durch eine Ta/Bi2Se3-Grenzflächenreaktion gebildet wird

Nature Communications Band 13, Artikelnummer: 2472 (2022) Diesen Artikel zitieren

1898 Zugriffe

1 Zitate

2 Altmetrisch

Details zu den Metriken

Die Spin-Impuls-Sperre in topologischen Isolatoren und Materialien mit Wechselwirkungen vom Rashba-Typ ist ein äußerst attraktives Merkmal für neuartige spintronische Geräte und wird daher intensiv untersucht. Es werden erhebliche Anstrengungen unternommen, um neue Materialsysteme mit Spin-Impuls-Lockerung zu identifizieren, aber auch Heterostrukturen mit neuen spintronischen Funktionalitäten zu schaffen. In der vorliegenden Studie befassen wir uns mit beiden Themen und untersuchen eine Heterostruktur vom Van-der-Waals-Typ, die aus dem topologischen Isolator Bi2Se3 und einer einzelnen Se-Ta-Se-Dreifachschicht (TL) aus TaSe2 vom H-Typ besteht, die durch eine Methode gewachsen ist, die eine Grenzfläche nutzt Reaktion zwischen dem adsorbierten Metall und Selen. Mithilfe von Oberflächenröntgenbeugung zeigen wir dann, dass die Symmetrie des TaSe2-ähnlichen TL von D3h auf C3v reduziert wird, was auf eine vertikale Atomverschiebung des Tantalatoms zurückzuführen ist. Spin- und impulsaufgelöste Photoemission weist darauf hin, dass die Zustände an der Fermi-Oberfläche aufgrund der Symmetrieabnahme eine Spinkomponente in der Ebene annehmen, die eine Oberflächenkontur mit einer helikalen Rashba-ähnlichen Spintextur bildet, die an den Dirac-Kegel gekoppelt ist das Substrat. Unser Ansatz bietet einen Weg zur Realisierung chiraler zweidimensionaler Elektronensysteme durch Grenzflächentechnik in der Van-der-Waals-Epitaxie, die in den entsprechenden Massenmaterialien nicht existieren.

Zweidimensionale (2D) Van-der-Waals-Materialien (vdW) haben sich in vielen Bereichen der Festkörperphysik, beispielsweise in der Topologie und im Magnetismus, als faszinierende Materialien herausgestellt. Von besonderem Interesse ist die vdW-Epitaxie, bei der die Systeme eine vdW-Lücke an der Grenzfläche aufweisen. Das Adsorbat kann mit hoher Strukturqualität und ohne die Notwendigkeit einer Gitteranpassung auf dem Substrat gezüchtet werden1,2. In topologischen Materialien umfassen neuartige Funktionalitäten die Verriegelung von Spin und Impuls des Elektrons, wie sie in topologischen Isolatoren (TIs) sowie in Dirac- und Weyl-Halbmetallen realisiert wird. Der chirale topologische Oberflächenzustand (TSS) in TIs hat sich als sehr effektiv bei der Umwandlung eines Ladungsstroms in einen Spinstrom erwiesen, der große Spin-Bahn-Drehmomente (SOT) in einer angrenzenden ferromagnetischen (FM) Schicht ausüben kann3,4,5, 6. Ein kritischer Punkt besteht darin, dass die SOT-Effizienz, die sich aus dem TSS ergibt, durch mehrere Faktoren beeinflusst werden kann, wie z. B. das Vorhandensein von Volumenzuständen und das durch Bandbiegung induzierte Auftreten eines zweidimensionalen Elektronengases, dessen Minimierung sich kürzlich gezeigt hat durch Reduzierung der Bi2Se3-Filmdicke7. In ähnlicher Weise haben auch Übergangsmetalldichalkogenide (TMDCs) mit einer nicht trivialen elektronischen Struktur, die ein Schwermetall wie Mo, W, Pt und Pd enthalten, bemerkenswertes Interesse als Spinquellenmaterialien von erheblicher Ladungs- zu Spinumwandlung gefunden8,9,10, 11.

Im Gegensatz dazu hat das metallische TMDC TaSe2 in seiner Massenform eine triviale elektronische Struktur und kristallisiert in der 2H-Struktur (trigonal-prismatische Koordination um Tantal durch Selen). Der SOC hebt die Spin-Entartung der Bänder auf und induziert eine Spin-Polarisation, die die Elektronenspins in die Richtung außerhalb der Ebene fixiert. Dieses Szenario wird als „Ising-SOC“ bezeichnet, in Analogie zum „Ising-Modell“, das sich auf eine eindimensionale Kette von Spins bezieht, die nur nach oben und unten ausgerichtet sind12,13,14,15,16,17.

Hier zeigen wir, dass in einer Van-der-vdW-Heterostruktur, die aus einer einzelnen Se-Ta-Se-Dreifachschicht (TL) auf der (0001)-Oberfläche des TI Bi2Se3 besteht, eine Chiralität in den elektronischen Zuständen der Fermi-Oberfläche (FS) erzeugt wird koppelt an die des Dirac-Kegels über die vdW-Schnittstelle. Das TaSe2-Monoblatt wird mit einem einfachen Verfahren hergestellt, das nicht auf Peeling- oder Molekularstrahlepitaxie-Methoden beruht, die in vielen früheren Studien verwendet wurden, sondern vielmehr eine Grenzflächenreaktion zwischen Tantalatomen nutzt, die direkt auf einem Bi2Se3(0001) abgeschieden werden. Substrat. Wir stellen fest, dass diese einfache Methode zu flachen Inseln führt, die aus Monoblättern wohlgeordneten TaSe2 mit einer H-Struktur gebildet werden. Das Fehlen des Inversionszentrums im Monoblatt führt in Kombination mit der starken Spin-Bahn-Kopplung (SOC), die TaSe2 innewohnt, zu einer Spinaufspaltung der elektronischen Zustände bei der Fermi-Energie mit entgegengesetzt spinpolarisierten Zuständen bei der Fermi-Energie nicht symmetrische K- und K'-Punkte in der Brillouin-Zone (BZ). Bisher wurde allgemein davon ausgegangen, dass Monosheets von TMDCs massenhaft sind. Die Analyse der Oberflächenröntgenbeugung (SXRD) liefert nicht nur klare Beweise dafür, dass ein einzelnes Monoblatt aus H-Typ-TaSe2 gebildet wird, sondern auch, dass das zentrale Tantalatom in der prismatischen Selenumgebung vertikal verschoben wird, wodurch die horizontale Spiegelebene angehoben und der Punkt abgesenkt wird Gruppensymmetrie von D3h bis C3v. Anschließend verwenden wir spin- und impulsaufgelöste Photoemissionsspektroskopie in Kombination mit Ab-initio-Berechnungen, um den Effekt der Strukturrelaxation auf die elektronische Struktur zu untersuchen. Wir stellen fest, dass eine sehr wichtige Konsequenz darin besteht, dass die spinpolarisierten Zustände am FS eine Spinkomponente in der Ebene erhalten und dadurch eine Chiralität erzeugen. Solch ein Monoblatt mit niedriger Symmetrie kann als effizientes Spinquellenmaterial dienen, das nicht nur die Schwierigkeiten vermeidet, die bei Massen- und freien Elektronenzuständen in Bi2Se3 auftreten, sondern auch zu einem ausgefeilteren SOT außerhalb der Ebene führt, um senkrecht magnetisierte ferromagnetische Filme zu manipulieren kürzlich in einer WTe2/Permalloy-Heterostruktur9 nachgewiesen.

Das H-TaSe2-Monoblatt wurde hergestellt, indem eine submonoschichtige Menge Tantal auf einer makellosen Oberfläche eines Bi2Se3(0001)-Einkristalls abgeschieden und anschließend mehrere Minuten lang bei 480 °C getempert wurde. Abbildung 1a, b zeigt Beugungsmuster niederenergetischer Elektronen (LEED) von unberührtem und mit TaSe2 bedecktem Bi2Se3(0001). Die makellose Bi2Se3(0001)-Oberfläche weist ein dreifach symmetrisches LEED-Muster auf, was auf das Fehlen von Kristallzwillingen hinweist. Nach der Herstellung des H-TaSe2-Monoblatts werden die Substratflecken abgeschwächt und es treten neue Flecken auf, die mit der Bildung eines TaSe2-Monoblatts zusammenhängen (Abb. 1b). Der In-Plane-Gitterparameter wird aus der Reflexionsposition bei ungefähr 1,19 reziproken Gittereinheiten (rlu) relativ zu den Bi2Se3-Substratreflexionen erster Ordnung abgeleitet. Die Punktposition sowie die Punktgruppensymmetrie des Beugungsmusters (3 m für Bi2Se3 und 6 mm für TaSe2) werden auch durch die SXRD-Experimente bestätigt (siehe Ergänzende Informationen, Abschnitt A bzw. Abb. 3). Wir finden a0 = b0 = 348 pm, was einer Zugspannung von 1,5 % im Vergleich zu der von massivem 2H-TaSe2 (343 pm)18 entspricht.

LEED-Muster, gesammelt für die unberührte (a) und die mit H-TaSe2 bedeckte Bi2Se3(0001-Oberfläche (b). Der äußere Ring der Reflexionen gehört zum H-TaSe2-Monoblatt. In Kombination mit den SXRD-Experimenten die Punktgruppensymmetrie des LEED Das Muster beträgt 3 m für Bi2Se3 und 6 mm für TaSe2, wobei letzteres mit dem Vorhandensein von zwei um 60 Grad zueinander verdrehten Domänen zusammenhängt.

Die mit Tantal bedeckte Oberfläche wurde mittels Rastertunnelmikroskopie (STM) untersucht, wie in Abb. 2a, b dargestellt. Die Bi2Se3(0001)-Oberfläche ist durch Terrassen mit einer Breite von mehreren hundert Nanometern gekennzeichnet, die durch Stufen mit einer Höhe von 950 μm getrennt sind und gut der Dicke einer einzelnen Fünffachschicht (QL) von Bi2Se3 entsprechen. Die Struktur von Bi2Se3 besteht aus QLs, die jeweils aus Se-Bi-Se-Bi-Se-Schichten bestehen, die durch eine Van-der-Waals-Lücke (vdW) getrennt sind. Die QLs selbst sind in einer ABCA...-Sequenz gestapelt. Im Konstantstrom-STM-Bild in Abb. 2a (U = −1 V, I = 100 pA) erscheinen TaSe2-Inseln auf den Terrassen als helle Erhebungen mit einer scheinbaren Höhe von etwa 600 pm. Das Profil entlang der weißen Linie ist in Abb. 2b dargestellt. Es spiegelt die 950 pm hohen QL-Stufen und die 600 pm hohen Inseln wider. Basierend auf den STM-Bildern können die Inseln einem Monoblatt aus TaSe2 zugeordnet werden, dessen Höhe voraussichtlich etwa 600 pm beträgt, d. Aus diesen Beobachtungen lässt sich schließen, dass die Grenzfläche zwischen der TaSe2-Dreifachschicht und der ersten Bi2Se3-QL durch die Schichtenfolge Se-Ta-Se/Se-Bi-Se-Bi-Se gekennzeichnet ist, d. h. die Grenzfläche ist vdW-ähnlich . Diese Schlussfolgerung wird durch die Gitterparameter des Films gestützt, die denen von Bulk-TaSe2 nahe kommen, mit einer inkorrekten Beziehung zwischen Film und Substrat, und durch die Beobachtung, dass das Tempern der Probe über 480 ∘C zum Verdampfen des Films führt. Allein anhand des STM-Bildes kann keine eindeutige Zuordnung der Filmstruktur zum H- oder T-Typ vorgenommen werden, da die Höhe des Polyeders in beiden Polytypen nahezu identisch ist19.

a Rastertunnelmikroskopisches (U = −1 V, I = 100 pA) Bild von TaSe2-Inseln (hell) auf der Bi2Se3(0001)-Oberfläche. b Höhenprofil entlang der weißen Linie in (a). Beachten Sie, dass sich die Stufenhöhe der Terrasse (≈950 pm) auf einen vollen QL bezieht. Die Höhe der Inseln beträgt ungefähr 600 μm, bezogen auf die Höhe eines einzelnen Se-Ta-Se-Monoblatts auf der Bi2Se3-Oberfläche.

Eine detaillierte Strukturcharakterisierung wurde von SXRD an der Strahllinie BM25b der European Synchrotron Radiation Facility (ESRF) in Grenoble (Frankreich) mit einem Sechskreis-UHV-Diffraktometer durchgeführt. In Abb. 3 sind die experimentellen Intensitäten I(hkℓ) entlang mehrerer Stäbe im reziproken Raum auf einer logarithmischen Skala gegen den Impulstransfer (qz) senkrecht zur Probenoberfläche aufgetragen. Insgesamt wurden 86 symmetrieunabhängige Reflexionsintensitäten gesammelt. Im Gegensatz zu Volumenkristallen ist die Koordinate ℓ = qz/c⋆ im reziproken Gitter aufgrund der fehlenden Gitterperiodizität entlang der c-Achse des Monoblatts ein kontinuierlicher (nicht ganzzahliger) Parameter. Die reziproke Gittereinheit bezieht sich auf das Bi2Se3-Substrat mit c⋆ = 1/c0 = 1/(2,864 nm) = 0,349 nm−1. Es wird eine kontinuierlich variierende Intensitätsverteilung beobachtet, die das Vorhandensein einer ultradünnen Struktur entlang der Oberflächennormalen widerspiegelt. Das breite „glockenförmige“ Intensitätsprofil, das entlang aller Stäbe beobachtet wird, kann als endlich große, verbreiterte Bragg-Reflexion vom Monosheet betrachtet werden.

Die quantitative Analyse erfolgte durch Anpassung der experimentellen Intensitäten an die beobachteten. Aufgrund der hohen Symmetrie der zweidimensionalen Kristallstruktur, die zur Ebenengruppe p3m1 gehört, ist die Strukturanalyse einfach. Alle Atome befinden sich wie folgt an hochsymmetrischen Positionen: Se an (0, 0, 0) [Wyckoff-Position (1a)], Ta an (1/3, 2/3, z) [Wyckoff-Position (1b)]20 und das Se-Atom der obersten Schicht bei (0, 0, z). Somit sind die einzigen freien Positionsparameter die z-Positionen des Tantal- und des Selenatoms an der Oberseite der Se-Ta-Se-Dreifachschicht. Darüber hinaus durften ein Gesamtskalenfaktor und ein Debye-Parameter (B = 8π < u > 2), die thermische und statische Störungen21 widerspiegeln, variieren.

Die durchgezogenen Linien in Abb. 3 stellen die berechneten Intensitäten dar, die auf dem in Abb. 4a skizzierten Strukturmodell basieren. Die Anpassungsqualität wird anhand des Parameters „Goodness of Fit“ (GOF) und des ungewichteten Residuums (Ru) (RU = ∑∣∣Iobs∣ − ∣Icalc∣∣/∑∣Iobs∣) gemessen. Hier sind Iobs und Icalc experimentell und berechnet Intensitäten bzw.. Die Summation läuft über alle Reflexionen. Die GOF ist gegeben durch: GOF= \(\sqrt{1/(NP)\cdot \sum [{({I}_{{{{{\rm{obs} }}}}}-{I}_{{{{{\rm{calc}}}}}})}^{2}/{\sigma }^{2}]}\), wobei der Unterschied zwischen beobachtet und berechnete Intensitäten werden auf die durch die Standardabweichung (σ) ausgedrückten Unsicherheiten und auf (N − P) normiert, dh die Differenz zwischen der Anzahl unabhängiger Reflexionen (N) und der Anzahl der Parameter (P), die variiert werden. We leiten Werte von GOF = 1,56 und Ru = 0,13 ab. Diese Werte sind sehr zufriedenstellend. Wir stellen fest, dass die Simulation auch das Vorhandensein von zwei Rotationsdomänen der TaSe2-Elementarzelle in Bezug auf die trigonale Substratoberfläche berücksichtigt. Dies erfolgt durch Berechnung der inkohärente Durchschnitt der Strukturfaktorgrößen, die sich auf jede der beiden zueinander 60∘-orientierten Domänen beziehen. Die Verzwillingung der Filmstruktur ist auch der Grund dafür, dass das LEED-Muster des Films eine sechszählige statt einer dreizähligen Symmetrie aufweist. Abbildung 4a zeigt eine schematische Darstellung der aus der optimalen Anpassung abgeleiteten Struktur.

a–e Experimentelle (Symbole) und berechnete (durchgezogene Linien) Intensitäten für das H-Typ-Monoblatt von TaSe2 auf Bi2Se3(0001) entlang mehrerer symmetrieunabhängiger Stäbe im reziproken Gitter, wie beschriftet. Gestrichelte Linien stellen berechnete Intensitäten für das 1T-Monoblatt dar, basierend auf den gleichen z-Positionen für die Atome wie im H-Typ. Die Einheit der senkrechten Impulsübertragung (qz) bezieht sich auf das Bi2Se3-Substratgitter (1/c0 = 0,349 nm−1). Das 1T-Modell kann aufgrund der deutlich schlechteren Passung klar ausgeschlossen werden. Fehlerbalken stellen 1σ-Unsicherheiten der experimentellen Intensitäten dar.

ein Strukturmodell des H-TaSe2-Monoblatts, abgeleitet aus der SXRD-Analyse. Rote und graue Kugeln stehen für Selen bzw. Tantal. Die Zahlen geben Abstände in Pikometereinheiten (pm) an, wobei sich die Zahlen in Klammern auf den Volumenkristall beziehen. b Konturdiagramm von GOF über H (Höhe des prismatischen Monoblatts) und z (relative Tantalposition innerhalb der prismatischen Einheit. Das globale Minimum wird durch das Kreuz bei H = 337 pm und z = 0,42 angegeben. Eine Konturebene entspricht einer Stufe in GOF um 3 %. Unsicherheiten von H und z werden auf der Grundlage von ΔGOF = +3 % geschätzt. Einzelheiten siehe Text.

Kleine (rot) und große (graue) Kugeln repräsentieren Selen- bzw. Tantalatome. Das H-Typ-Monoblatt ist nur eine TL dick und wie in der Masse gestapelt. Die Zahlen geben Abstände in Pikometern (pm) an, wobei sich die Zahlen in Klammern auf die Massenwerte in 2H-TaSe218 beziehen. Wir haben auch verschiedene Strukturmodelle getestet, beispielsweise die T-Typ-Monoblattstruktur mit einer oktaedrischen Selenumgebung um das Tantalatom. Die beste für dieses Modell erhaltene Anpassung ist durch die gestrichelten Linien in Abb. 3 dargestellt. Es ist deutlich zu erkennen, dass die berechneten Intensitäten für dieses Modell mit erheblich geringerer Genauigkeit zu den experimentellen Daten passen als die für die H-Typ-Struktur berechneten. Quantitativ sind sowohl Ru als auch GOF für die T-Struktur etwa um einen Faktor zwei größer als für die H-Struktur. Dieses Ergebnis beweist eindeutig, dass das Monoblatt vom H-Typ ist. Ebenso kann das Vorhandensein der 2H-Struktur ausgeschlossen werden: Einzelheiten finden Sie in Abschnitt A der Zusatzinformationen.

Das wichtigste Ergebnis der SXRD-Analyse ist, dass sich das zentrale Tantalatom nicht in der Mitte des Prismas bei z = 0,5 Gittereinheiten (lu) befindet, sondern vertikal um z = 0,42 lu verschoben ist. Gleichzeitig beträgt die Höhe des TL leicht erhöht von 336 pm im Bulk auf 337 pm im Monosheet (siehe Zahlen in Klammern in Abb. 4a). Die Abwärtsverschiebung des Tantalatoms um etwa 27 Uhr aus der Mittelposition führt zu einer Änderung des interatomaren Ta-Se-Abstands um etwa 5 und 8 %. Der nächstgelegene Ta-Se-Abstand zum oberen und unteren Selenatom, der in der 2H-TaSe2-Massenstruktur 259 μm beträgt, wird auf 280 bzw. 246 μm geändert. Diese relativ starke vertikale Relaxation des Tantalatoms wird auf die Zweidimensionalität und Polarität der Struktur zurückgeführt, in der das TaSe2-Monoblatt entlang z eine stark asymmetrische Umgebung erfährt. Es ist durch das Vorhandensein des Bi2Se3-Substrats unten und des Vakuums oben gekennzeichnet. Diese Asymmetrie der strukturellen Umgebung führt zu einer Umverteilung der Ladung, wodurch die z = 0,5-Position energetisch instabil wird. Das experimentelle Ergebnis wird durch Ab-initio-Berechnungen bestätigt (siehe Abschnitt C der Zusatzinformationen).

Wir haben die Unsicherheit der Abstandsbestimmung sorgfältig bewertet, wie in Abb. 4b gezeigt, wo der GOF gegen die Höhe (H) des TL und die Position (z) des Tantalatoms aufgetragen ist. Das Kreuz markiert das globale Minimum bei H = 337 Uhr und z = 0,42. Jede Konturebene stellt einen GOF-Schritt von 3 % gegenüber der vorherigen Ebene dar. Die Unsicherheit von H und z kann durch die Variation der GOF bei Variation von H und z geschätzt werden. Ein Anstieg der GOF um 3 % über das Minimum hinaus wird als signifikant gewertet, insbesondere weil die Grundstruktur von den sehr kleinen Modifikationen von H und z nicht beeinflusst wird und weil die Zahl der unabhängigen Reflexe (86) im Verhältnis zur Zahl der freien Reflexe groß ist Parameter (nur zwei Positions- und ein ADP). Unter dieser Annahme finden wir Unsicherheiten von ΔH = ±5 pm und Δz = ±0,02 Gittereinheiten, wobei letzteres ± 7 pm entspricht. Als Folge der Atomverschiebung wird die Punktgruppensymmetrie des H-Typ-Prismas von D3h (\(\overline{6}\)2m) auf C3v (3m) gesenkt, was eine Komponente des Spins in der Ebene induziert -Polarisation, wie im Folgenden durch spin- und impulsaufgelöste Photoemissionsexperimente und durch Ab-initio-Rechnungen gezeigt wird. Die Ergebnisse der SXRD-Analyse dienen als Input für die spinaufgelöste Bandstrukturanalyse.

Spin- und impulsaufgelöste Photoemissionsexperimente mit einem spinauflösenden Impulsmikroskop22 wurden an der NanoESCA-Beamline23 des Elettra-Synchrotrons in Triest (Italien) durchgeführt. Die Probe wurde bei 80 K gehalten und p-polarisiertes Licht mit einer Photonenenergie von hν = 40 eV verwendet. Der einfallende Photonenstrahl liegt in der ky − kz-Ebene in einem Winkel von 25∘ über der Oberflächenebene. Durch den Einsatz spinauflösender Impulsmikroskopie kann ein großer Aufnahmewinkel von Photoelektronen von bis zu ±90∘ gleichzeitig erfasst werden. Die gemessenen Impulsscheiben bieten einen umfassenden Zugang zu den spinaufgelösten elektronischen Zuständen in zweidimensionalen (kx, ky) Impulskarten im reziproken Raum der Photoemissionsintensität in der gesamten Brillouin-Zone (SBZ) der Oberfläche. Darüber hinaus können durch Scannen der Bindungsenergie EB vollständige dreidimensionale EB(kx, ky)-Karten erhalten werden, die die Bandendispersion entlang aller Richtungen der SBZ enthalten24.

Abbildung 5a, b zeigt die spingemittelte Bandstruktur der unberührten und der mit H-TaSe2 bedeckten Bi2Se3(0001)-Oberfläche entlang der Richtungen, die hochsymmetrische Punkte des ersten SBZ verbinden. Der Energiebereich liegt zwischen EF und 2,0 eV Bindungsenergie (EB). Die experimentelle Bandstruktur kann als Überlagerung zweier einzelner Teile betrachtet werden, nämlich des Bi2Se3(0001)-Substrats und des H-TaSe2-Monoblatts, da die Hybridisierung zwischen diesen Zuständen gering ist (siehe Berechnung im Abschnitt „Ergänzende Informationen“) C). In der Nähe des \(\overline{{{\Gamma }}}\)-Punktes wird der topologische Oberflächenzustand (TSS) des Bi2Se3-Substrats beobachtet, der üblicherweise als „Dirac-Kegel“ mit dem Dirac-Punkt ( DP) liegt mehrere hundert MeV unter EF. Diese Position unterhalb von EF hängt mit der n-Dotierung aufgrund von Selendefekten zusammen. Das TSS ist bei der Bildung des H-TaSe2-Monoblatts stabil, nur DP verschiebt sich geringfügig zu höheren Bindungsenergien.

Experimentelle spingemittelte Bandstruktur der unberührten (a) und der mit H-TaSe2 bedeckten Bi2Se3(0001)-Oberfläche (b) entlang der Richtungen, die hochsymmetrische Punkte im ersten BZ verbinden. DP bezeichnet den Dirac-Punkt. Die grünen Linien in (b) stellen die Berechnung dar, die auf dem von SXRD abgeleiteten Strukturmodell basiert. Die spinaufgelöste Bandstruktur der mit H-TaSe2 bedeckten Oberfläche ist in (c) dargestellt. Die spektrale Dichte und Spinpolarisation, projiziert entlang der y-Achse, werden durch die Maßstabsbalken rechts dargestellt.

Die beobachtete Bandstruktur des H-TaSe2-Monoblatts ähnelt der von massivem 2H-TaSe2, was qualitativ bestätigt, dass die Se-Ta-Se-TL tatsächlich vom H-Typ ist. Es gibt jedoch einige Unterschiede, beispielsweise die Anzahl der Banden, die EF kreuzen, wie in mehreren früheren Studien diskutiert19,25,26. Das H-TaSe2-Monoblatt ist metallisch: Es gibt ein Ta-5d-bezogenes Band, das EF zwischen \(\overline{{{\Gamma }}}\) und \(\overline{M}\) kreuzt. Tiefer liegende und auch stark dispersive Banden im Bindungsenergiebereich zwischen 1 und 2 eV stehen im Zusammenhang mit Se-p-Zuständen26. Die Elektronenenergieverteilungskurven (EDCs) entlang der \(\overline{{{\Gamma }}}\)-\(\overline{M}\) und \(\overline{{{\Gamma }}}\)- \(\overline{K}\)-Richtungen werden im Abschnitt B der Zusatzinformationen (Abb. 3) erläutert.

Die in Abb. 5c gezeigte spinaufgelöste Bandstruktur der mit H-TaSe2 bedeckten Probe zeigt, dass eine antiparallele Ausrichtung zwischen der Spintextur des TSS und der der von Ta-5d abgeleiteten Zustände besteht, die EF zwischen den \(\overline {M}\) und den \(\overline{{{\Gamma }}}\)-Punkt. Die in Abschnitt C der ergänzenden Informationen und in der ergänzenden Abbildung 8 diskutierten Berechnungen reproduzieren dieses Szenario und legen nahe, dass die antiparallele Ausrichtung mit der Minimierung des Austauschkorrelationspotentials zusammenhängt.

Abbildung 6a–c vergleicht die experimentelle spinintegrierte Impulskarte auf dem Fermi-Niveau (EF) mit der berechneten FS innerhalb der ersten SBZ. Die FS des TaSe2-Monoblatts ist durch kreisförmige Lochtaschen um den \(\overline{{{\Gamma }}}\)- und den \(\overline{K}\)-Punkt sowie den „Hundeknochen“ gekennzeichnet ” wie eine Elektronentasche um den \(\overline{M}\)-Punkt, wobei letzteres eine Folge der Spin-Bahn-Kopplung (SOC) und der fehlenden Inversionssymmetrie im H-TaSe2-Monoblatt ist19,26. Berechnete Impulskarten werden den experimentellen Karten für z = 0,38, z = 0,43 und z = 0,50 überlagert. Hier beziehen sich die Berechnungen nur auf das „freistehende“ H-TaSe2-Monoblatt und die Substrat-TSS wird nicht berücksichtigt. Wie im Abschnitt der Zusatzinformationen ausführlicher erläutert, ist dies durch die schwache Hybridisierung zwischen den entsprechenden Zuständen über die vdW-Lücke der Schnittstelle hinweg gerechtfertigt.

a–c Vergleich zwischen der experimentellen Photoemissionsimpulskarte von H-TaSe2/Bi2Se3 an der Fermi-Oberfläche mit berechneten (roten Linien) für Positionen z = 0,38, 0,43 und 0,50 des Tantalatoms innerhalb der Se-Ta-Se-Dreifachschicht . Das weiße Sechseck zeigt die erste Brilluoin-Zone an. d–h Nahaufnahme der Lochtasche am \(\overline{K}\)-Punkt, wobei die Abhängigkeit ihrer Größe und Position von z hervorgehoben wird. Die beste Übereinstimmung wird für z im Bereich von 0,41–0,43 beobachtet, was mit dem von SXRD abgeleiteten Strukturmodell übereinstimmt.

Eine direkte Betrachtung zeigt deutlich, dass die Details der FS-Kontur stark von der z-Position des Tantalatoms abhängen. Während für z = 0,38 die \(\overline{K}\)-Tasche zu nahe am \(\overline{{{\Gamma }}}\)-Punkt liegt, bewegt sie sich nach außen, bis die vertikale Tantalposition z = erreicht 0,43. Zu diesem Zeitpunkt passen die experimentelle und die berechnete FS-Kontur ziemlich gut zusammen, sowohl hinsichtlich der Größe als auch der Lage der Taschen. Eine Erhöhung von z über 0,43 hinaus führt nur zu einer Vergrößerung der \(\overline{K}\)-Lochtasche und nicht zu einer weiteren Verschiebung nach außen. Dies wird in Abb. 6d – h detaillierter veranschaulicht, die die Verschiebung und die Größenzunahme mit zunehmendem z zeigt. Die optimale Übereinstimmung zwischen Berechnung und Experiment wird für z = 0,43 gefunden, was perfekt mit der SXRD-Analyse übereinstimmt.

In nichtmagnetischen Festkörpern erfordert die Erzeugung spinpolarisierter elektronischer Zustände das Brechen der globalen Symmetrie. Der Übergang von massivem 2H-TaSe2 mit seiner inversionssymmetrischen P63/mmc-Raumgruppe (D6h-Punktgruppensymmetrie) zum „unrelaxierten“ H-TaSe2-Monoblatt mit D3h-Punktgruppensymmetrie (fehlende Inversionssymmetrie) stellt einen solchen Fall dar. Der SOC hebt die Spin-Entartung der Bänder auf und induziert eine Spin-Polarisation, die die Elektronenspins in die Richtung außerhalb der Ebene fixiert. In Analogie zum „Ising“-Modell, das sich ursprünglich auf eine eindimensionale Spinstruktur mit nur Up- und Down-Spins bezieht, wird dieses Szenario als „Ising-SOC“ bezeichnet. Man geht davon aus, dass der Ising-SOC für die starke Verstärkung des kritischen Feldes HC2 in supraleitenden TMDCs verantwortlich ist, beispielsweise in einschichtigem dickem H-NbSe212,13,14,15 und geschlossenem MoS216,17. Am wichtigsten ist, dass im hier untersuchten H-TaSe2-Monoblatt die Punktgruppensymmetrie durch die vertikale Verschiebung des Tantalatoms weiter von D3h auf C3v abgesenkt wird.

Aufgrund der reduzierten Symmetrie des TaSe2-Monoblatts wird eine ausgeprägte Spinpolarisation in der Ebene beobachtet. Die spinaufgelöste Impulskarte am FS ist in Abb. 7a dargestellt. Es zeigt die in der Ebene projizierte Spinpolarisation, die als parallel (rot) und antiparallel (blau) zur y-Richtung kodiert ist, die mit der Richtung des einfallenden Strahls übereinstimmt. Die untere Hälfte von Abb. 7a zeigt die berechnete FS-Kontur des H-TaSe2-Monoblechs als Orientierungshilfe für das Auge. Der nicht senkrechte Einfall des Photonenstrahls führt aufgrund des linearen Dichroismus in der Winkelverteilung der spinaufgelösten Intensitäten zu einem Intensitätsgradienten von oben nach unten im Impulsbild27. Die spinaufgelöste Impulskarte zeigt, dass die H-TaSe2-Monoblattzustände bei EF eine ausgeprägte Spinpolarisation in der Ebene aufweisen, was eine direkte Folge ihrer atomaren Struktur mit niedriger Symmetrie ist. Insbesondere die gemessene Spin-Polarisationskarte in Abb. 7a zeigt, dass der zentrale kreisförmige Zustand des H-TaSe2 FS um \(\overline{{{\Gamma }}}\) eine ausgeprägte chirale Spintextur aufweist. Dieselbe spinaufgelöste Messung liefert auch Informationen über die Spintextur des Bi2Se3-Dirac-Kegels, der näher an \(\overline{{{\Gamma }}}\ liegt, und zeigt eine antiparallele Chiralität relativ zu den H-TaSe2 FS-Zuständen ( siehe auch Ergänzende Informationen, Abschnitt C).

Experimentelle spinaufgelöste Photoemissionsimpulskarte des H-TaSe2-Monoblatts auf Bi2Se3 auf dem Fermi-Niveau (a) im Vergleich zu Berechnungen, bei denen die Position des Tantalatoms bei z = 0,43 (b) und z = 0,50 (c) liegt. Der Farbcode quantifiziert den Grad der Polarisation in der Ebene entlang der y-Achse, wie durch die Maßstabsleiste rechts angegeben.

Um das Auftreten einer Spintextur in der Ebene detaillierter zu untersuchen, haben wir die spinaufgelösten Zustände bei EF unter Verwendung des vollständig relativistischen Dirac-Kohn-Sham-Formalismus berechnet, wie er im FPLO18-Paket28,29 implementiert ist. Wir haben diese Berechnungen für verschiedene z-Positionen des Tantalatoms innerhalb der Elementarzelle durchgeführt. Abbildung 7b, c zeigt die Ergebnisse für z = 0,43 bzw. 0,50. Während letzteres dem „idealen“ symmetrischen prismatischen D3h-Polyeder entspricht, entspricht das erste dem von SXRD abgeleiteten Strukturmodell mit C3v-Punktgruppensymmetrie (Abb. 4). Die Spinpolarisation der Zustände wird entlang der y-Achse projiziert dargestellt und ermöglicht so einen direkten Vergleich mit dem Experiment. Ein dreidimensionales Bild und farbcodierte Darstellungen der Spinpolarisation entlang aller drei Richtungen sind in den ergänzenden Abbildungen dargestellt. 4, 5 und 8.

In Übereinstimmung mit der vorherigen Diskussion gibt es für z = 0,50 keine Komponente der Spintextur in der Ebene (Abb. 7c). Die Situation ändert sich, wenn man das Tantalatom auf z=0,43 entspannen lässt (Abb. 5b). In guter Übereinstimmung mit der experimentell beobachteten Spinpolarisation erscheint eine in der Ebene liegende Komponente der Spintextur, die zu einer Chiralität des zentralen kreisförmigen Zustands um \(\overline{{{\Gamma }}}\ führt. Chiralität am FS wird in allen Zuständen beobachtet, beispielsweise in der „Hundeknochen“-ähnlichen Elektronentasche um die \(\overline{M}\)-Punkte, allerdings mit einem schwächeren spektralen Gewicht. Dies macht die experimentelle Beobachtung der Spinchiralität dieser Zustände schwieriger. In den oberen Teilen von Abb. 7a, b betonen rote und blaue Pfeile positive und negative Polarisationskomponenten entlang der „Hundeknochen“. Die schwachen positiven und negativen In-Plane-Polarisationskomponenten, die experimentell an diesen Punkten beobachtet werden, deuten darauf hin, dass zusätzlich zu den starken auch eine qualitative Übereinstimmung mit der berechneten chiralen In-Plane-Spintextur an den „Hundeknochen“-Elektronentaschen gefunden wird kreisförmige Kontur um \(\overline{{{\Gamma }}}\). Im Abschnitt C (Ergänzende Abbildung 7) der Ergänzenden Informationen stellen wir weitere Berechnungen der FS-Kontur für das alternative Strukturmodell des 1T-TaSe2-Monoblatts bereit, die jedoch durch direkten Vergleich mit dem Experiment eindeutig ausgeschlossen werden können.

Unter Ausnutzung einer einfachen Grenzflächenreaktion zwischen Tantal, das auf der (0001)-Oberfläche von Bi2Se3 adsorbiert ist, haben wir eine Heterostruktur hergestellt, die das TSS von Bi2Se3 mit einem zweidimensionalen TaSe2-Monoblatt vom H-Typ verbindet. Die Kombination der Dirac-Zustände des Bi2Se3-Substrats mit den SOC-gespaltenen elektronischen Zuständen bei EF des symmetriereduzierten H-TaSe2-Monoblatts in seiner Nähe führt zu einer Spin-Impuls-Verriegelung in letzterem. Unser Ansatz bietet einen Weg zur Realisierung neuartiger chiraler zweidimensionaler Elektronensysteme, die in den entsprechenden Massenmaterialien nicht existieren, und könnte neue Ansätze auf dem Gebiet der Spin-Ladungsumwandlung und Spin-Bahn-Drehmomente eröffnen30. Ein nichtmagnetisches TMDC im Grenzbereich ultradünner Filme scheint ebenso vorteilhaft für das Erreichen eines hohen SOT zu sein, da es die Schwierigkeiten vermeidet, die bei Bi2Se3 auftreten, die durch das Auftreten von Massen- und freien Elektronenzuständen direkt in Kontakt mit der ferromagnetischen Schicht verursacht werden. Interessante Transportphänomene können auch aus der entgegengesetzten Chiralität der Zustände am \(\overline{{{\Gamma }}}\)-Punkt der benachbarten Filme entstehen. Dies muss sicherlich in zukünftigen Studien untersucht werden. Trotz dieser spannenden Möglichkeiten für zukünftige Forschungen zu diesem speziellen System ist es wichtig darauf hinzuweisen, dass die hier beschriebene Methode zur Herstellung verschiedener selenbasierter TMDC-Schichten auf Bi2Se3 verwendet werden kann. Unser Ansatz kann daher zur Herstellung und Erforschung verschiedener spannender Materialien und Heterostrukturen genutzt werden.

Die Experimente wurden in situ unter Ultrahochvakuumbedingungen (UHV) in verschiedenen UHV-Kammern durchgeführt. Die (0001)-Oberfläche der Bi2Se3-Einkristalle wurde durch wiederholte Zyklen milden Ar+-Ionensputterns gereinigt, gefolgt von mehrminütigem Tempern auf 500 ∘C, bis die Auger-Elektronenspektroskopie (AES) keine Spuren von Kohlenstoff und Sauerstoff mehr zeigte31,32 und Es wurde ein stark kontrastreiches Niedrigenergie-Elektronenbeugungsmuster (LEED) beobachtet. Tantal wurde durch Verdampfung aus einem durch Elektronenstrahlbeschuss erhitzten Tantalstab abgeschieden. Die Menge des abgeschiedenen Tantals wurde durch AES, Rastertunnelmikroskopie (STM) und nachträglich durch SXRD kalibriert. Das H-TaSe2-Monoblatt wird durch mehrere Minuten langes Tempern der so vorbereiteten Probe bei 480 °C gebildet, bis das LEED-Beugungsmuster zusätzliche Flecken zeigt, die mit der Bildung der H-TaSe2-Phase zusammenhängen.

Die XRD-Experimente wurden an der Strahllinie BM25B der European Synchrotron Radiation Facility (ESRF) unter Verwendung eines Sechskreisdiffraktometers durchgeführt, das im Z-Achsen-Modus betrieben wurde. Der Winkel des Primärstrahls (λ = 0,71 Å) wurde auf αi = 2,0 Grad eingestellt. Integrierte Reflexionsintensitäten [INTobs(hkl)] wurden erfasst, indem Omega-Scans um die Probennormale durchgeführt und der reflektierte Strahl mithilfe eines zweidimensionalen Pixeldetektors erfasst wurden. Die INTobs(hkl) wurden dann mit den instrumentellen Korrekturfaktoren Ccorr multipliziert, wie in den Referenzen ausführlich beschrieben. 33,34 ergibt die experimentellen Intensitäten [Iobs (hkl)] über: Iobs(hkl)=INTobs(hkl) × Ccorr. Die Gesamtunsicherheit (1σ) des Iobs(hkl) wird auf etwa 10 % geschätzt, wie aus der Reproduzierbarkeit symmetrischer Reflexionen abgeleitet.

Spin- und impulsaufgelöste Photoemissionsexperimente mit einem spinauflösenden Impulsmikroskop22 wurden an der NanoESCA-Beamline23 des Elettra-Synchrotrons in Triest (Italien) durchgeführt. Die Probe wurde bei 80 K gehalten und Photoelektronen aus dem H-TaSe2-Valenzbandbereich wurden mit p-polarisiertem Licht und einer Photonenenergie von hν = 40 eV angeregt. Photoelektronen, die in den gesamten Raumwinkel über der Probenoberfläche emittiert wurden, wurden mit einem Impulsmikroskop gesammelt35. Das Impulsmikroskop erzeugt direkt ein Bild der Verteilung von Photoelektronen als Funktion des lateralen Kristallimpulses (kx, ky), das von einem bildgebenden Detektor aufgezeichnet wird. Hier bezeichnen wir diese 2D-Intensitätskarten als „Impulsscheiben“, die konstante Energieschnitte durch die Valenzband-Spektralfunktion I(kx, ky, E) darstellen. Für spinaufgelöste Impulsmikroskopie-Messungen wird ein W(100)-Einkristall in das Impulsmikroskop eingeführt, so dass Elektronen spiegelnd an der Kristalloberfläche reflektiert werden, sodass das 2D-Impulsbild erhalten bleibt36. Von der Kristalloberfläche reflektierte Elektronen unterliegen einer spinabhängigen Streuung, sodass die Spinpolarisation an jedem Punkt der Impulsscheiben im gesamten SBZ37 erhalten werden kann. Die aufgezeichnete Intensität auf dem spinauflösenden Bilddetektorzweig hängt davon ab, ob der Elektronenspin parallel oder antiparallel zur vertikalen Quantisierungsachse ausgerichtet ist.

Alle Berechnungen der Dichtefunktionaltheorie wurden mit dem FPLO18-Paket28 durchgeführt. Wir haben die Se-Ta-Se-Monoschicht als freistehend modelliert und dabei die experimentellen Gitterparameter mit 20 Å Vakuum zwischen den Schichten verwendet, um Wechselwirkungen zwischen periodischen Bildern zu verringern. Die Brillouin-Zonenintegration wurde auf einem Gitter von 12 × 12 × 1 irreduziblen k-Punkten unter Verwendung der Tetraedermethode durchgeführt. Wir verwendeten die vollständig relativistische Vierkomponenten-Dirac-Kohn-Sham-Theorie, wie sie in FPLO1829 implementiert wurde. Die von Perdew et al.38 parametrisierte generalisierte Gradientennäherung (GGA) wurde verwendet, um das Austauschkorrelationspotenzial anzunähern. Spintexturen stellen den k-abhängigen Erwartungswert des Spinoperators dar.

Die Quelldaten aller Daten und Abbildungen in dieser Arbeit sind auf Anfrage beim entsprechenden Autor erhältlich.

Der Quellcode für die in dieser Arbeit durchgeführten Berechnungen ist auf Anfrage bei den entsprechenden Autoren erhältlich.

Burch, KS, Mandrus, D. & Park, J.-G. Magnetismus in zweidimensionalen Van-der-Waals-Materialien. Natur 563, 1476–4687 (2018).

Artikel Google Scholar

Gong, C. & Zhang, X. Zweidimensionale Magnetkristalle und entstehende Heterostrukturgeräte. Wissenschaft 363, eaav4450 (2019).

Artikel CAS Google Scholar

Mellnik, AR et al. Von einem topologischen Isolator erzeugtes Spinübertragungsdrehmoment. Natur 511, 449 (2014).

Artikel ADS CAS Google Scholar

Wang, Y. et al. Topologische Oberflächenzustände führten zu Spin-Bahn-Drehmomenten in Bi2Se3. Physik. Rev. Lett. 114, 257202 (2015).

Artikel ADS MathSciNet Google Scholar

Fan, Y. et al. Magnetisierungsumschaltung durch riesiges Spin-Bahn-Drehmoment in einer magnetisch dotierten topologischen Isolator-Heterostruktur. Nat. Mater. 13, 699 (2014).

Artikel ADS CAS Google Scholar

Kondou, K. et al. Fermi-Niveau-abhängige Ladungs-zu-Spin-Stromumwandlung durch Dirac-Oberflächenzustände topologischer Isolatoren. Nat. Physik. 12, 1027 (2016).

Artikel CAS Google Scholar

Wang, Y. et al. Umschalten der Magnetisierung bei Raumtemperatur in topologischen Isolator-Ferromagnet-Heterostrukturen durch Spin-Bahn-Drehmomente. Nat. Komm. 8, 1364 (2017).

Artikel ADS CAS Google Scholar

Yuan, H. et al. Spinaufspaltung vom Zeeman-Typ, gesteuert durch ein elektrisches Feld. Nat. Physik. 9, 563–569 (2013).

Artikel CAS Google Scholar

MacNeill, D. et al. Kontrolle von Spin-Bahn-Drehmomenten durch Kristallsymmetrie in WTe2/Ferromagnet-Doppelschichten. Nat. Physik. 13, 300–305 (2017).

Artikel CAS Google Scholar

Clark, OJ et al. Fermiologie und Supraleitung topologischer Oberflächenzustände in PdTe2. Physik. Rev. Lett. 120, 156401 (2018).

Artikel ADS CAS Google Scholar

Xu, H. et al. Hohe Spin-Hall-Leitfähigkeit im großflächigen Typ-II-Dirac-Halbmetall PtTe2. Adv. Mater. 32, 2000513 (2020).

Artikel CAS Google Scholar

Bawden, L. et al. Spin-Valley-Sperre im Normalzustand eines Übergangsmetall-Dichalkogenid-Supraleiters. Nat. Komm. 7, 11711 (2016).

Artikel ADS CAS Google Scholar

Zhou, BT, Yuan, NFQ, Jiang, H.-L. & Law, KT Ising Supraleitung und Majorana-Fermionen in Übergangsmetalldichalkogeniden. Physik. Rev. B 93, 180501 (2016).

Artikel ADS Google Scholar

Er, W.-Y. et al. Magnetfeldgesteuerte knotentopologische Supraleitung in einschichtigen Übergangsmetalldichalkogeniden. Komm. Physik. 1, 104101 (2018).

Artikel Google Scholar

Sohn, E. et al. Ein ungewöhnlicher kontinuierlicher paramagnetisch begrenzter supraleitender Phasenübergang in 2D NbSe2. Nat. Mater. 17, 504 (2018).

Artikel ADS CAS Google Scholar

Lu, JM et al. Hinweise auf zweidimensionale Ising-Supraleitung in gesteuertem MoS2. Science 350, 1353–1357 (2015).

Artikel ADS MathSciNet CAS Google Scholar

Saito, Y. et al. Supraleitung geschützt durch Spin-Valley-Locking in ionengesteuertem MoS2. Nat. Physik. 12, 144–149 (2015).

Artikel Google Scholar

Brown, BE & Beerntsen, DJ Schichtstrukturpolytypismus zwischen Niob- und Tantalseleniden. Acta Crystallogr. 18, 31–36 (1965).

Artikel CAS Google Scholar

Yan, J.-A., Cruz, MAD, Cook, B. & Varga, K. Strukturelle, elektronische und Schwingungseigenschaften von 2H- und 1T-TaSe2 mit wenigen Schichten. Wissenschaft. Rep. 5, 16646 (2015).

Aroyo, MIE International Tables for Crystallography, Band A, Raumgruppensymmetrie. (Wiley, New York, 2016).

Buchen Sie Google Scholar

Kuhs, WF Verallgemeinerte Atomverschiebungen in der kristallographischen Strukturanalyse. Acta Cryst. A 48, 80–98 (1992).

Artikel Google Scholar

Tusche, C., Krasyuk, A. & Kirschner, J. Spinaufgelöste Bandstrukturbildgebung mit einem hochauflösenden Impulsmikroskop. Ultramicroscopy 159, 520–529 (2015).

Artikel CAS Google Scholar

Schneider, C. et al. Den Blick auf komplexe Materialsysteme erweitern: Von Mikro-ARPES bis hin zu nanoskaligem HAXPES. J. Elektronenspektroskopie. Verwandt. Phänomen. 185, 330–339 (2012).

Artikel CAS Google Scholar

Suga, S. & Tusche, C. Photoelektronenspektroskopie in einem breiten hν-Bereich von 6 eV bis 8 keV mit voller Impuls- und Spinauflösung. J. Elektronenspektroskopie. Verwandt. Phänomen. 200, 119–142 (2015).

Artikel CAS Google Scholar

Ryu, H. et al. Persistente Ladungsdichtewellenordnung in einschichtigem TaSe2. Nano Lett. 18, 689–694 (2018).

Artikel ADS CAS Google Scholar

Ge, Y. & Liu, AY Einfluss von Dimensionalität und Spin-Bahn-Kopplung auf den Ladungsdichte-Wellen-Übergang in 2H-TaSe2. Physik. Rev. B 86, 104101 (2012).

Artikel ADS Google Scholar

Meyerheim, HL & Tusche, C. Atomare und elektronische Struktur der sauberen und adsorbatbedeckten (0001)-Oberfläche des topologischen Isolators Bi2 Se3. Physik. Status Solidi RRL 12, 1800078 (2018).

Artikel Google Scholar

Koepernik, K. & Eschrig, H. Nichtorthogonales lokal-orbitales Minimum-Basis-Bandstrukturschema mit vollem Potenzial. Physik. Rev. B 59, 1743–1757 (1999).

Artikel ADS CAS Google Scholar

Eschrig, H., Richter, M. & Opahle, I. In Relativistic Solid State Calculations, in: Relativistic Electronic Structure Theory, Teil 2. Applications (Hrsg. Schwerdtfeger, P.) Vol. 13, 723–776 (Elsevier, 2004).

Soumyanarayanan, A., Reyren, N., Fert, A. & Panagopoulos, C. Emergente Phänomene, die durch Spin-Bahn-Kopplung an Oberflächen und Grenzflächen induziert werden. Natur 539, 509 (2016).

Artikel CAS Google Scholar

Roy, S. et al. Atomrelaxationen an der (0001)-Oberfläche von Bi2Se3-Einkristallen und ultradünnen Filmen. Physik. Rev. B 90, 155456 (2014).

Artikel ADS Google Scholar

Cavallin, A. et al. Herstellung und Charakterisierung von Bi2Se3(0001) und epitaktischen FeSe-Nanokristallen auf Bi2Se3(0001). Surfen. Wissenschaft. 646, 72–82 (2016).

Artikel ADS CAS Google Scholar

Schamper, C., Meyerheim, HL & Moritz, W. Auflösungskorrektur für Oberflächenröntgenbeugung bei hohen Strahlaustrittswinkeln. J. Appl. Kristalllogr. 26, 687–696 (1993).

Artikel CAS Google Scholar

Vlieg, E. Integrierte Intensitäten mit einem Sechskreis-Oberflächen-Röntgendiffraktometer. J. Appl. Kristalllogr. 30, 532–543 (1997).

Artikel CAS Google Scholar

Tusche, C., Krasyuk, A. & Kirschner, J. Spinaufgelöste Bandstrukturbildgebung mit einem hochauflösenden Impulsmikroskop. Ultramicroscopy 159, 520–529 (2015).

Artikel CAS Google Scholar

Tusche, C. et al. Spinaufgelöste Photoelektronenmikroskopie unter Verwendung eines zweidimensionalen spinpolarisierenden Elektronenspiegels. Appl. Physik. Lette. 99, 032505 (2011).

Artikel ADS Google Scholar

Tusche, C. et al. Quantitative Spinpolarisationsanalyse in der Photoelektronenemissionsmikroskopie mit einem bildgebenden Spinfilter. Ultramicroscopy 130, 70–76 (2013).

Artikel CAS Google Scholar

Perdew, JP, Burke, K. & Ernzerhof, M. Verallgemeinerte Gradientennäherung leicht gemacht. Physik. Rev. Lett. 77, 3865–3868 (1996).

Artikel ADS CAS Google Scholar

Referenzen herunterladen

Diese Arbeit wird von der Deutschen Forschungsstiftung im Rahmen der Förderung SPP 1666 (Topologische Isolatoren) und vom BMBF im Rahmen der Förderungen 5K19PGA und 05K16PGB gefördert. TR dankt der Deutschen Forschungsgemeinschaft für die finanzielle Unterstützung im Rahmen des Grant RI 2908/1-1. TR und JG wurden von der Deutschen Forschungsgemeinschaft durch den SFB 1143, SFB1415 und den Exzellenzcluster Würzburg-Dresden EXC 2147 (ct.qmat) gefördert. Die Autoren danken F. Weiss für die technische Unterstützung. HLM, AP, KM und RF danken den Mitarbeitern des ESRF für ihre Unterstützung und Gastfreundschaft während ihres Aufenthalts in Grenoble. HLM, CT, AP und YJC danken außerdem den Mitarbeitern von Elettra für ihre Hilfe und Gastfreundschaft während ihres Besuchs in Triest sowie G. Zamborlini und M. Jugovac (PGI-6) für ihre Unterstützung bei der Nutzung der NanoESCA-Beamline.

Open-Access-Förderung ermöglicht und organisiert durch Projekt DEAL.

Max-Planck-Institut für Mikrostukturphysik, Weinberg 2, 06120, Halle, Germany

Andrei Polyakov, Katayoon Mohseni, Holger L. Meyerheim und Stuart SP Parkin

Nationaler Forschungsrat – SPIN, Via del Politecnico, 1, Rom, 00133, Italien

Roberto Felici

Forschungszentrum Jülich GmbH, Peter Grünberg Institut (PGI-6), 52425, Jülich, Germany

Christian Tusche, Ying-Jun Chen & Vitaly Feyer

Fakultät für Physik, Universität Duisburg-Essen, 47057, Duisburg, Germany

Christian Tusche, Ying-Jun Chen & Vitaly Feyer

Institut für Festkörper- und Materialphysik, Technische Universität Dresden, 01062, Dresden, Germany

Jochen Geck & Tobias Ritschel

Würzburg-Dresden Cluster of Excellence ct.qmat, Technische Universität Dresden, 01062, Dresden, Germany

Jochen Geck

Institut für Theoretische Physik, Johannes Kepler Universität, A 4040, Linz, Austria

Arthur Ernst

SpLine, spanische CRG BM25 Beamline am ESRF (Europäisches Synchrotron), F-38000, Grenoble, Frankreich

John Rubio-Zuazo und German R. Castro

Sie können diesen Autor auch in PubMed Google Scholar suchen

SSPP und HLM haben die Experimente entwickelt. AP untersuchte die Probenvorbereitung und Charakterisierung mittels STM und LEED. HLM, KM, GC, RF, AP und JR-Z. führte die Röntgenbeugungsexperimente am ESRF durch. Die Datenanalyse wurde von KM und HLM durchgeführt. Die Impulsmikroskopie-Experimente bei Elettra wurden von CT, VF, HLM, AP durchgeführt und YJCTR, JG und AE führten die ersten Prinzipsimulationen durch. Alle Autoren trugen zur Interpretation und Diskussion der Ergebnisse bei. HLM, SSPP und CT haben das Manuskript unter Mitwirkung aller Autoren verfasst. Alle Autoren haben das Manuskript gelesen und genehmigt.

Korrespondenz mit Holger L. Meyerheim.

Die Autoren geben an, dass keine Interessenkonflikte bestehen.

Nature Communications dankt Kapildeb Dolui, Toru Hirahara und dem anderen, anonymen Gutachter für ihren Beitrag zum Peer-Review dieser Arbeit. Peer-Reviewer-Berichte sind verfügbar.

Anmerkung des Herausgebers Springer Nature bleibt hinsichtlich der Zuständigkeitsansprüche in veröffentlichten Karten und institutionellen Zugehörigkeiten neutral.

Open Access Dieser Artikel ist unter einer Creative Commons Attribution 4.0 International License lizenziert, die die Nutzung, Weitergabe, Anpassung, Verbreitung und Reproduktion in jedem Medium oder Format erlaubt, sofern Sie den/die Originalautor(en) und die Quelle angemessen angeben. Geben Sie einen Link zur Creative Commons-Lizenz an und geben Sie an, ob Änderungen vorgenommen wurden. Die Bilder oder anderes Material Dritter in diesem Artikel sind in der Creative Commons-Lizenz des Artikels enthalten, sofern in der Quellenangabe für das Material nichts anderes angegeben ist. Wenn Material nicht in der Creative-Commons-Lizenz des Artikels enthalten ist und Ihre beabsichtigte Nutzung nicht gesetzlich zulässig ist oder über die zulässige Nutzung hinausgeht, müssen Sie die Genehmigung direkt vom Urheberrechtsinhaber einholen. Um eine Kopie dieser Lizenz anzuzeigen, besuchen Sie http://creativecommons.org/licenses/by/4.0/.

Nachdrucke und Genehmigungen

Polyakov, A., Mohseni, K., Felici, R. et al. Fermi-Oberflächenchiralität, induziert in einem TaSe2-Monoblatt, das durch eine Ta/Bi2Se3-Grenzflächenreaktion gebildet wird. Nat Commun 13, 2472 (2022). https://doi.org/10.1038/s41467-022-30093-1

Zitat herunterladen

Eingegangen: 04. Dezember 2020

Angenommen: 14. April 2022

Veröffentlicht: 05. Mai 2022

DOI: https://doi.org/10.1038/s41467-022-30093-1

Jeder, mit dem Sie den folgenden Link teilen, kann diesen Inhalt lesen:

Leider ist für diesen Artikel derzeit kein gemeinsam nutzbarer Link verfügbar.

Bereitgestellt von der Content-Sharing-Initiative Springer Nature SharedIt

Naturkommunikation (2022)

Durch das Absenden eines Kommentars erklären Sie sich damit einverstanden, unsere Nutzungsbedingungen und Community-Richtlinien einzuhalten. Wenn Sie etwas als missbräuchlich empfinden oder etwas nicht unseren Bedingungen oder Richtlinien entspricht, kennzeichnen Sie es bitte als unangemessen.